Cranach d. Ä. erwarb dieses Anwesen von den Erben des ersten Rektors der 1502 gegründeten Wittenberger Universität, des Arztes Martin Pollich von Mellerstadt (um 1455–1513). Unter Cranach d. Ä. erfolgte 1540 der Bau des hinteren Seitenflügels, der zunächst wohl als Werkstattgebäude diente. Wenige Jahre später wurde der Südflügel errichtet, der dann die Werkstatt aufnahm. 1550 verließ Cranach d. Ä. Wittenberg. Den Hof in der Schlossstraße übernahm sein Sohn Lucas.

Martin Pollich von Mellerstadt betrieb in der Schlossstraße die Wittenberger Apotheke. Im Jahr 1520 erhielt Cranach d. Ä. das Apothekenprivileg. Die Apotheke befand sich bis in die 1540er-Jahre auf diesem Grundstück. Cranachs jüngste Tochter Anna heiratete den Apotheker Caspar Pfreundt, sie übernahmen das Haus Markt 4 und etablierten dort die Apotheke. 1799 wurde die Cranach-Apotheke wieder in die Schlossstraße 1 verlegt, wo sie sich auch heute noch befindet.

Im 16. Jahrhundert wurde in der Cranach-Werkstatt der künstlerische Nachwuchs für die europäischen Fürstenhöfe ausgebildet. Die Cranach-Stiftung griff den Ausbildungsgedanken auf und gründete 1996 eine Kinder- und Jugendkunstschule. Als externes Expoprojekt wurden von 1997 bis 2000 die Werkstattgebäude saniert. Das Vorderhaus wurde zur Herberge ausgebaut und 2009 eingeweiht. Wie zu Cranachs Zeiten kann man sich künstlerisch weiterbilden und zugleich in seinem Hof wohnen.

Die Sanierung der Cranach-Höfe wurde durch Bundes-, Landes- und städtische Mittel ermöglicht. Die Deutsche Stiftung Denkmalschutz und die Lotto Toto GmbH Sachsen-Anhalt haben die Erhaltung der Cranach-Höfe maßgeblich finanziell unterstützt. Im Jahr 2005 wurden die Cranach-Höfe zum Baudenkmal von nationaler Bedeutung erklärt.

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